Buczolich kam am 15. Mai 1934 im nordburgenländischen Pama zur Welt und ging in Eisenstadt ins Gymnasium. In Wiener Neustadt absolvierte er die Lehrerbildungsanstalt, bevor er sich für eine künstlerische Laufbahn entschied. Buczolich besuchte das Max Reinhardt-Seminar, das er 1956 abschloss, bevor er sein erstes Engagement in Basel erhielt.
Von 1966 bis 1970 trat Buczolich im Stadttheater Hannover auf, ab 1968 arbeitete er auch bei den Vereinigten Bühnen Graz, deren Ehrenmitglied er später wurde. Nach einem Engagement am Schauspielhaus Zürich von 1970 und 1977 holte ihn der damalige Burgtheaterdirektor Achim Benning ans Haus am Ring.
Seine Vielseitigkeit stellte Buczolich auch als Regisseur unter Beweis. So inszenierte er unter anderem den "Talisman", "Liliom" am Schauspielhaus Graz und "My Fair Lady" am Opernhaus Graz. 1988 wurde er Intendant der Schlossspiele Kobersdorf. 1990 übernahm Buczolich auch die künstlerische Leitung der Seefestspiele in Mörbisch, die er 1992 nach einem Streit um die Bestellung Herbert Prikopas als Dirigent aber wieder zurücklegte.
1997 wurde Buczolich der Berufstitel Professor verliehen, 1998 erhielt er den Burgenländischen Kulturpreis für Darstellende Kunst. Neben seiner künstlerischen Tätigkeit engagiert sich der Burgenlandkroate, der auch Mitglied der kritischen "Plattform Kultur" wurde, für die Bewahrung seiner Muttersprache und die Wahrung von Minderheitenrechten. Er war mit der Sängerin und Schauspielerin Elisabeth Ofenböck verheiratet und Vater zweier Söhne. Seinen Lebensabend verbrachte der Schauspieler, der seine Bühnenkarriere aus gesundheitlichen Gründen beendet hatte, zurückgezogen in Wien.